Chuck décide de rechercher sa mère sans en parler à la CIA. Sarah et Casey se rendent en Russie pour suivre la piste d'un employé, Marko, de l'Industrie Volkoff. En parallèle, Ellie dévoile de grandes nouvelles.

Des crimes dans le monde de la mode sont orchestrés. Chuck et Sarah se rendent alors secrètement à Milan à l'occasion du prochain défilé de mode afin de saisir une arme de haute technologie. Durant la mission, Chuck s'aperçoit de certains défauts dans sa relation avec Sarah…

Lors d'un transfert de prisonnier, de vieux ennemis s'échappent et fragilise la vie de Chuck et Sarah. Leur prochaine mission romantique est alors annulée.

Redevable au « Capitaine Trop Top » pour lui avoir sauver la vie, le Premier Ministre Alejandro Goya et sa femme désirent montrer leur gratitude en les invitant sur leur île. Chuck et Sarah les rejoignent pour une mission. Cependant, Chuck espère aussi trouver un moyen d'améliorer leur communication de couple.

L'ancienne équipe, dont Casey a fait partie lors d'une mission ayant pour but la protection du président Clinton, fait son retour pour venir le chercher. L'affaire étant étroitement liée avec la recherche de sa mère, Chuck doit décider de sacrifier ou non les informations dont il dispose. Par ailleurs, Morgan révèle un secret potentiellement dangereux pour Casey.

Chuck, Sarah et Casey doivent arrêter un sinistre scientifique, le Dr Stanley Wheelwright, qui a prévu de libérer une toxine qui incite les personnes à son contact, à faire des cauchemars.

Après sa « première grande dispute » avec Sarah, Chuck décide de partir seul en mission pour se changer les idées. Pendant sa mission, il rencontre Gregory Tuttle, agent du MI-6, responsable de Mary Bartowski. Lors ce cette mission, ils sont attaqués par Dasha, travaillant pour Volkoff. Pendant ce temps, Ellie effectue des recherches dans le passé secret de sa famille.

Lors d'une de ses missions, Chuck n'a pas pu atteindre son objectif et se met à se poser beaucoup de questions. Il pense que son échec va lui gâcher sa carrière d'espion et que Sarah soit contre lui. Il décide alors de prouver qu'il peut être très doué en s'engageant dans une mission dangereuse avec l'Agent Rye…

La santé mentale de Chuck est fragilisée et menacée. Face à cela, Sarah prend la décision de partir en mission officieuse pour se rendre dans les jungles d'Asie du Sud-Est. Sur place, un nouvel ennemi ré-apparaît, « le Belge ». Celui-ci veut découvrir les secrets de l’Intersecret 2.0 et trouver celui qui les détient. En parallèle, Ellie et « Trop Top » essayent de décoder une énigme que Stephen J. Bartowki a laissé derrière lui.

Lors de Thanksgiving, Mary Bartowski débarque avec Alexei Volkoff et ses hommes pour dîner chez Chuck…

La relation de Chuck et Sarah s'intensifie à chaque instant. Chuck est totalement à l'aise pour exprimer ce qu'il ressent et essaie d'être le plus démonstratif et expressif possible, cependant Sarah n'est pas du genre à parler de ses sentiments à volonté. En parallèle, ils sont envoyés en France sur une mission d'espionnage afin de récupérer une nano-puce perdu contenant des informations importantes sur les sites de la CIA basés en Europe. Lors de l'action, un malheureux évènement vient troubler l'avenir de l'équipe Bartowski.

Sarah est prête à tout pour Chuck et décide d'aider Mary Bartowski à capturer Alexei Volkoff même à agir seule s'il le faut. Elle rentre alors au sein de l'industrie sous couverture en se faisant passer pour un agent double. Face à cette décision, Chuck réalise que cette mission est vraiment très dangereuse et a très peur qu'elle en fasse trop. Il tente de la faire changer d'avis. Cependant, Sarah a besoin d'être assistée pour mener à bien cette mission en demandant à Chuck, Morgan et Casey de l'aider.

Après avoir prouvé sa loyauté au sein de l’Industrie Volkoff, Sarah est maintenant bien infiltrée et elle a eu le temps d'établir une stratégie pour libérer la mère de Chuck mais lorsqu'elle tente de la mettre en place cela n'est pas sans difficultés. En parallèle, Chuck, toujours inquiet, part avec Morgan en mission afin de stopper eux-mêmes et avant Sarah, Volkoff. De son côté, Casey découvre et apprend à être père en tissant des liens avec sa fille, Alex.

Chuck, Sarah et Casey sont envoyés en mission au Maroc pour secourir l'agent Roan Montgomery prisonnier d'une horde de mercenaires composés exclusivement de femmes. Sur le plan sentimental, Chuck et Sarah ont du mal à trouver des compromis sur leurs projets d'avenir…

Chuck découvre que bien avant de connaître Sarah, celle-ci faisait partie d'une équipe d'agent spécial, la C.A.T. Squad, et décide de la surprendre en recherchant les membres. Après avoir trouvé, il prend l'initiative de les réunir en lui faisant la surprise. Cependant, il ne se doute pas un seul instant qu'il vient de réveiller quelques mauvais souvenirs et d'anciennes rancunes. Néanmoins, ils doivent pourtant mettre leur rancœur de côté et partir tous ensemble en mission à Rio de Janeiro afin de traquer le grand criminel, Augusto Gaez, qui désire les éliminer…

C'est le jour de la Saint Valentin et Chuck comptait passer un moment agréable auprès de Sarah, seulement l'équipe est envoyée en mission en Angleterre pour protéger une jeune héritière, Vivian McArthur, qui cache malgré elle un lourd passé. En parallèle, Casey se voit proposer une offre d'une mystérieuse femme, directrice du Service des Missions Clandestines de la C.I.A, Jane Bentley.

Pour leur nouvelle mission, Chuck et Sarah doivent organiser le casse d'une banque hautement sécurisée et protéger par des mercenaires. Chuck doit aussi convaincre Vivian McArthur de participer à la mission malgré elle. En parallèle et suite à la demande en mariage de Chuck, Sarah fait le point sur sa vie afin de s'y préparer…

Suite à la proposition de Jane Bentley, Casey accepte d'effectuer des missions secrètes de son côté avec une équipe en soutien. Cependant, celui-ci ne doit pas en référer à Chuck et Sarah. Face au comportement étrange et secret de Casey, Chuck et Sarah qui se questionnent, décident de mener l'enquête…

Chuck et l'équipe font une découverte macabre au quartier général. Chuck est alors chargé d'une mission prioritaire afin de retrouver l'auteur de ce meurtre. Cependant, Chuck est désigné pour diriger cette mission, mais celui-ci se pose des questions quant à sa capacité de diriger une équipe…

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